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          摘要近日,武漢大學資源與環境科學學院陳朝吉教授課題組創新性提出一種生物輔助細胞壁工程策略,為碳中和目標下的生物質高值化利用提供工業級解決方案。

            【儀表網 研發快訊】7月,武漢大學資源與環境科學學院陳朝吉教授課題組在生物質基功能材料研究方面取得系列成果,相繼在ScienceAdvances(《科學進展》)、NatureCommunications(《自然·通訊》)(2篇)、ACS Nano(《美國化學會·納米》)發表。
           
            研究成果“A Superstrong, Decarbonizing Structural Material Enabled by Microbe-Assisted Cell Wall Engineering Via a Bio-Mechanochemical Process”發表在Science Advances上。武漢大學2024級博士研究生盧梓揚和2021級博士生研究生齊魯荷為本文的共同第一作者,陳朝吉教授和巴斯克大學ErlantzLizundia教授為本文共同通訊作者。
           
            受陰沉木在厭氧高壓下經微生物千年作用形成高密度結構的自然機制啟發,團隊創新性提出一種生物輔助細胞壁工程策略,通過“生物-機械化學處理”兩步工藝,把天然木材直接轉化為生物強化木材(Bio-Strong-Wood),該生物強化木材具有類似陰沉木的致密化結構、深色的質地、高強度及良好固碳效果,但其形成過程僅需幾天,與陰沉木天然形成過程相比快了近十萬倍。本工作創新性解決了傳統木材強化技術的高污染與性能折損矛盾:通過微生物輔助機械化學工藝,在5天內實現天然木材向超強結構材料的綠色轉化,其強度超越普通鋼材的同時達成負碳排放,為碳中和目標下的生物質高值化利用提供工業級解決方案。
           
          圖1.Bio-Strong-Wood仿生制備原理
           
            研究成果“Rapidly making biodegradable and recyclable paper plastic based on microwave radiation driven dynamic carbamate chemistry”發表于Nature Communications。中國林科院林產化學工業研究所楊欣欣博士和武漢大學余樂副研究員為論文共同第一作者,陳朝吉教授、高恩來教授、南京林業大學徐徐教授和中國林科院林產化學工業研究所劉鶴研究員為論文共同通訊作者。
           
            研究團隊通過動態氨基甲酸酯化學鍵與纖維素紙中羥基的相互作用,在微波輻射引發反應后快速且大規模地制備得到紙塑材料,顯著提升纖維素紙基產品力學性能、耐水耐溶劑性的同時,保留材料的降解回收性與生物相容性。該項工作闡明了動態聚合物網絡與纖維素紙之間的相互作用機理,進而明晰了結構對力學強度增強的機制,為“以紙代塑”的發展方向提供了切實可行的解決方案。
          圖2.纖維素紙塑材料的制備、原料及性能對比示意圖
           
            研究成果“Natural nanoparticle complexes at water-water interfaces”為題發表于綜合性期刊Nature Communications,東北林業大學宦思琪教授、武漢大學陳朝吉教授、馬薩諸塞大學阿默斯特分校Thomas P. Russell教授、不列顛哥倫比亞大學Orlando J. Rojas教授為共同通訊作者。
           
            在微流控、生物仿生與柔性器件等領域,由雙水相體系(Aqueous Two-Phase Systems, ATPSs)相分離所形成的水–水界面,因其溫和無毒、生物相容性好、可調性強等特性,被廣泛認為是構筑新型軟材料、類細胞結構和仿生系統的理想平臺。通過在水–水界面引入依靠非共價作用力相互作用的兩種聚電解質(PE),可實現結構化液體。通常,PE/PE界面絡合物呈現出良好的可變形性和致密化特征,而PE/納米粒子(NP)界面絡合物則具有更強的剛性和優異的滲透性。然而,能夠在單一全水體系中同時整合這些多功能屬性的研究仍然較為有限。基于此,研究團隊提出了一種全水相天然納米粒子界面組裝策略,在結構化雙水相體系(Aqueous Two-Phase Systems, ATPSs)中實現了ChNF/CNC納米粒子的界面組裝,構建出同時具備結構穩定性、剛性、可形變性與滲透性的界面絡合物。通過滲透壓驅動實現膜層厚度調控,并借助密度差調節微囊在水下的自適應運動。該工作拓展了ATPS在類細胞物質傳輸、微反應器及液態微型機器人等領域的應用潛力。
           
            圖3.兩相水系統(ATPSs)中由帶相反電荷的納米顆粒界面絡合形成的仿生水下微膠囊
           
            研究成果“A Bioinspired Gradient Hydrogel Electrolyte Network with Optimized Interfacial Chemistry toward Robust Aqueous Zinc-Ion Batteries”發表于ACS Nano。武漢大學和四川大學聯合培養博士研究生王群豪和武漢大學博士研究生黃京為本文共同第一作者,陳朝吉教授和四川大學張偉副研究員為通訊作者。
           
            水系鋅離子電池因其高安全性、低成本和環境友好性等顯著優勢,而被認為是下一代大規模儲能裝置的有力候選。然而,鋅負極易產生枝晶及副反應,影響其穩定性,阻礙鋅電池的廣泛應用。水凝膠電解質雖然被認為是高性能水系鋅離子電池的一種極具前景的選擇,但是在保持機械強度的前提下,開發兼具快速反應動力學與Zn2+的沉積穩定性的水凝膠電解質,仍是當前極具挑戰的難題。鑒于此,研究團隊受到關節軟骨啟發,開發了一種由聚乙烯醇(PVA)、纖維素納米纖維(CNF)和氧化石墨烯(GO)組成的梯度網絡水凝膠電解質,用于水系鋅離子電池。該水凝膠電解質具有獨特的梯度結構:在正極側為低網絡密度的PVA/CNF (PC)水凝膠層,憑借其豐富的通道和高含水量實現離子的快速傳輸;在負極側為高網絡密度的PVA/CNF/GO (PCG)水凝膠層,其中致密的網絡結構、豐富的極性基團作用可促進Zn2+通量均勻化,同時GO的極性含氧基團能有效提升Zn2+遷移數和離子電導率。基于此電解質的鋅對稱電池在1 mA cm–2電流密度下展現出優異的循環穩定性(超過2200小時)和高庫倫效率(99.72%)。這些性能的提升得益于梯度網絡結構及優化的界面化學性質,可有效抑制鋅負極的枝晶生長和副反應。此外,采用該電解質的Zn–MnO2電池在遭受多種外部破壞時,仍表現出優異的電化學性能和安全特性。綜上所述,該工作為高性能水系鋅離子電池的開發提供了一種有效的仿生設計策略。
           
          圖4.軟骨仿生梯度孔結構凝膠電解質的設計與制備
           
            上述研究成果受到國家自然科學基金、武漢大學高層次引進人才啟動資金等的資助。研究也得到武漢大學科研公共服務條件平臺的材料表征支撐。

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