【儀表網 研發快訊】日前，北京理工大學物理學院姚裕貴教授團隊王沖副教授、王秩偉教授與復旦大學物理系的晏湖根教授團隊、上海交通大學戴慶教授/國家納米科學中心胡海研究員團隊合作，通過低溫顯微紅外光譜測量技術首次觀測到了存在于籠目晶格材料CsV3Sb5薄膜中的范霍夫奇點帶間躍遷等離激元(VHS interband plasmon)現象，實現了對等離激元與范霍夫奇點關聯激發態間耦合的調控，為在關聯電子體系材料中調控光與物質相互作用提供了新途徑。相關研究題目為Observation of Van Hove singularity interband plasmons in the kagome metal CsV3Sb5 for strong light- matter interactions，成果被發表在期刊《Science Advances》上【Sci. Adv.11,eadv4476(2025)】。
等離激元的激發、傳導、探測和調控作為現代光子學的一個重要分支，在生物、化學、能源和信息等領域顯示出重要的應用前景。當關聯電子材料與等離激元相結合時，會表現出傳統貴金屬材料體系不具備的等離激元新穎性質，促進等離激元光電器件的應用發展。然而，關聯電子材料等離激元的研究更多停留在理論層面，很多理論預言的新穎現象還有待實驗探索。當其中的新穎量子現象與等離激元相互作用時，其性質會如何變化還是個未知領域。因此，尋找一種兼具本征關聯性質和等離激元激發能力的材料體系，以研究不同關聯電子性質下等離激元的響應行為，具有重要意義。近年來發現的籠目晶格材料CsV3Sb5為此提供了理想平臺。該材料表現出豐富的關聯量子態，包括電荷密度波、非常規超導以及反常霍爾效應等。這些現象被認為與費米能級附近范霍夫奇點的態密度發散密切相關。同時，它還具有較高的載流子濃度，適于開展遠場紅外光譜等實驗探測，為理解關聯體系中等離激元的產生與調控機制創造了優越條件。
圖1 CsV3Sb5薄膜以及等離激元器件的紅外消光光譜測量。
根據以上討論啟發，北理工研究團隊通過對籠目金屬CsV3Sb5進行機械剝離，成功制備出高質量二維薄膜，并在低溫吸收光譜中觀測到兩個特征吸收峰，分別對應于電荷密度波激發態和范霍夫奇點處的帶間躍遷吸收峰(圖1)。為探究等離激元與電荷密度波激發態間的耦合現象，研究團隊通過將等離激元器件制備在介電常數較低的單晶金剛石襯底上，并精確控制光柵條帶的寬度，實現等離激元與電荷密度波激發態耦合模式的探測，發現了等離激元吸收峰受電荷密度波產生影響的異常展寬以及峰位移動現象(圖2)。通過更換介電常數更高的CaF2襯底，研究團隊將等離激元共振能量調制到范霍夫奇點處帶間躍遷能量附近，在低溫下成功觀測到兩者耦合所產生的雜化模式。圖3A清晰的展示出在5K下色散曲線呈現的反交叉行為，研究團隊將這種模式稱為范霍夫奇點帶間躍遷等離激元。通過變溫實驗測量并利用耦合諧振子模型進行分析，發現了耦合強度g在電荷密度波轉變溫度附近的強調制作用，并且屏蔽長度也隨溫度發生明顯變化(圖3)，充分體現出電子關聯效應對等離激元行為的深度調控。
圖2 CsV3Sb5中等離激元與電荷密度波激發態之間的耦合。
圖3 CsV3Sb5范霍夫奇點帶間躍遷等離激元色散及其耦合模式溫度調控。
這種屏蔽長度 ρ? 的強調制作用直接影響高能等離激元的色散關系，為利用關聯效應調控等離激元提供了新途徑。依托范霍夫奇點帶間等離激元的調制效應，所形成的雜化模式也為操控范霍夫奇點動力學提供了光學手段。這一點尤為重要，因為范霍夫奇點與超導、電荷密度波等多種關聯態的形成機制密切相關。總體而言，本工作揭示了等離激元與范霍夫奇點相關激發態之間的耦合效應，不僅為光–物質相互作用研究提供了新方法，也開辟了以等離激元作為“光學探針”探索關聯材料激發態的新方向。
北理工物理學院姚裕貴教授及其團隊的王沖副教授、復旦大學晏湖根教授、上海交通大學戴慶教授、國家納米中心胡海研究員為通訊作者，博士生孟祥開為論文第一作者。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金和北京市自然科學基金等項目的資助。
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