【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院劉玉課題組與材料科學(xué)與工程學(xué)院閆健課題組，聯(lián)合南昆士蘭大學(xué)洪敏和浙江大學(xué)溫州研究院張宇打破中溫?zé)犭娖骷墓β拭芏燃o(jì)錄，在PbTe基熱電材料及器件構(gòu)筑研究中取得重要進(jìn)展。相關(guān)成果以“Synergistic Microstructure and Composition Engineering via Na2S Enables High-Performance Porous PbTe Thermoelectrics with Ultrahigh Device Power Density”為題，發(fā)表在國際著名期刊《Advanced Materials》(先進(jìn)材料)上。合肥工業(yè)大學(xué)為第一/通訊單位，化學(xué)化工學(xué)院2024級博士生盧少卿為論文第一作者。
中溫余熱回收要求材料兼具高功率因子PF與低熱導(dǎo)率κ，但電子輸運與聲子傳熱強(qiáng)耦合。盡管PbTe具有可調(diào)能帶和低晶格熱導(dǎo)κL，但受限于Na受主固溶度、界面散射不足與高溫雙極熱導(dǎo)κb等瓶頸，其材料優(yōu)勢難以穩(wěn)定轉(zhuǎn)化為器件端的功率密度與效率。因此，亟需在多尺度微結(jié)構(gòu)上實現(xiàn)寬譜聲子散射，并在成分與能帶層面協(xié)同優(yōu)化受主濃度與能谷收斂的策略，使材料性能能夠以可驗證的方式持續(xù)映射到器件層面的同步提升。
本研究提出“Na2S協(xié)同的微結(jié)構(gòu)-組分共設(shè)計”路線：在真空固相熔融-快淬火-熱壓工藝中，Na2S熱分解釋放含硫揮發(fā)物，原位誘導(dǎo)納米至微米分級孔結(jié)構(gòu)，同時保留的Na優(yōu)先進(jìn)入晶格占位形成受主摻雜，并在晶界處原位生成納米析出相與高密度位錯場。由此構(gòu)建的“孔-析出相-位錯-細(xì)晶”多級散射網(wǎng)絡(luò)顯著抑制κL，同時通過L-Σ谷收斂與空穴濃度優(yōu)化保持超高PF，進(jìn)而實現(xiàn)電-聲輸運的解耦。
圖1.Na2S協(xié)同設(shè)計多孔PbTe熱電材料：工藝與機(jī)理示意、材料的熱電性能，以及單對偶器件的功率密度及其與文獻(xiàn)的對比。
最終，在材料層面，Pb0.97Na0.03Te-1.0%Na2S在823 K獲得zTmax~2.2，并在623-823 K區(qū)間實現(xiàn)zTavg~1.9，體現(xiàn)出在中溫域的高性能；循環(huán)與高溫持續(xù)運行未見性能衰減，熱穩(wěn)定性良好。在器件層面，基于該材料制備的單腿器件在ΔT=395 K條件下實現(xiàn)13.4%的熱電轉(zhuǎn)換效率；進(jìn)一步與N型方鈷礦(Yb0.25Co3.75Fe0.25Sb12)集成的單對偶器件在ΔT=375 K條件下實現(xiàn)超高功率密度2.2 W cm-2的輸出。
圖2.硫醇-胺配合物前驅(qū)體化學(xué)與界面工程協(xié)同優(yōu)化高效SnTe熱電材料
此外，在與PbTe同族且同屬中溫段典型熱電材料SnTe體系中，劉玉課題組提出并驗證了硫醇與胺配合物驅(qū)動的可控前驅(qū)體化學(xué)與分子級界面工程的協(xié)同策略，在溶液體系中實現(xiàn)SnTe納米晶的規(guī)模化制備，并揭示了前驅(qū)體化學(xué)、表面終止及界面結(jié)構(gòu)對能帶調(diào)控與聲子散射的關(guān)鍵作用機(jī)制，從而兼顧載流子輸運與晶格熱導(dǎo)抑制，推動SnTe在中溫?zé)犭妳^(qū)間的綜合性能提升。相關(guān)成果發(fā)表于國際著名期刊《ACS Nano》。本研究拓展了團(tuán)隊在近室溫Ag2Se體系的調(diào)控思路(J. Am. Chem. Soc. 2025, 147, 32199-32208)，以分子層級可控化學(xué)為出發(fā)點貫通合成、界面與輸運，形成普適性策略范式。化學(xué)與化工學(xué)院2023級碩士研究生孟維特為為論文第一作者，化學(xué)與化工學(xué)院劉玉、浙江大學(xué)Khak Ho Lim和南昆士蘭大學(xué)洪敏為本文共同通訊作者。
以上研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費以及安徽省留學(xué)人員創(chuàng)新重點項目等經(jīng)費的支持。
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