【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】 激子是半導體中最基本的準粒子之一，對材料的光吸收、發(fā)射和能量傳輸過程起著決定性作用，是發(fā)展高效率光電器件和量子技術的核心。在傳統(tǒng)三維半導體中，由于缺乏量子限域效應和存在強烈的介電屏蔽，激子束縛能通常較弱(僅約數(shù)毫電子伏特至數(shù)十毫電子伏特)，極大地限制了其在室溫激子器件及量子科技應用中的發(fā)展。在低維半導體體系(如二維過渡金屬硫族化合物和一維碳納米管)中，激子束縛能可高達數(shù)百毫電子伏特，展現(xiàn)出巨大的應用潛力。然而，目前尚不確定能否在結構更穩(wěn)固、更易集成的三維體材料中實現(xiàn)如此巨大的激子束縛能。β-ZnTe(en)0.5是一種長程有序且穩(wěn)定的三維有機-無機雜化半導體，由于亞納米厚度的無機片層中電子受到顯著的量子限域，該材料可能具有巨大的激子束縛能，甚至可與低維半導體相媲美。但受限于其復雜的能帶結構以及實驗上難以在深紫外波段直接觀測到準粒子帶隙，這一關鍵物理參數(shù)的實驗驗證一直懸而未決，阻礙了人們對該類材料激子物理的深入理解和應用開發(fā)。
最近，中國科學院半導體研究所譚平恒研究員團隊與美國北卡羅來納大學張勇教授團隊合作，利用一種結合單光子熒光與雙光子熒光激發(fā)光譜的聯(lián)合測量方法，成功估算了β-ZnTe(en)0.5的激子束縛能。該方法利用了單光子躍遷與雙光子躍遷遵循不同選擇定則的特性：單光子過程只能探測具有偶宇稱的激子態(tài)(如1s基態(tài))，而雙光子過程則可以探測具有奇宇稱的激子態(tài)(如2p激發(fā)態(tài))。通過精確測量1s態(tài)與2p態(tài)之間的能量差，并基于二維類氫模型進行分析，即可估算所測半導體材料的激子束縛能下限。
研究團隊依托譚平恒研究員團隊自主設計研發(fā)的共聚焦顯微拉曼模塊(SmartRaman confocal micro-Raman module)，在室溫下清晰地觀測到了β-ZnTe(en)0.5樣品位于3.56 eV的激子基態(tài)(1s)發(fā)光，并在雙光子激發(fā)譜中發(fā)現(xiàn)了對應于激子激發(fā)態(tài)(2p)的共振吸收峰，二者能量差高達280 meV。基于此，計算得出的激子束縛能超過315 meV。該值是傳統(tǒng)體相ZnTe半導體(約13 meV)的二十余倍，也是目前已報道的三維半導體材料中的最高值，甚至可與典型的二維半導體相媲美。該三維雜化材料中巨大的激子束縛能，源于其獨特的“三維框架、二維內(nèi)核”的超晶格結構。其中，有機分子層不僅作為無機ZnTe片層之間的間隔物，構建了穩(wěn)固的三維結構，更充當了電子限域的勢壘和介電屏蔽的調(diào)制層，從而極大地增強了電子與空穴之間的庫侖相互作用，賦予了該三維材料類似二維材料的強激子效應。
該項研究成果于近期在線發(fā)表于《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society，DOI: 10.1021/jacs.5c15468)。中國科學院半導體研究所直博生梅瑞為該論文第一作者，譚平恒研究員和張勇教授為該論文的共同通訊作者。該成果實驗證實了一類新型三維有機無機雜化半導體中存在的巨大激子束縛能，為解決長期存在的理論預測難題提供了關鍵實驗證據(jù)。同時，該項工作揭示了通過有機-無機雜化策略在三維材料中實現(xiàn)低維量子效應的巨大潛力，為未來開發(fā)室溫、低功耗的激子器件和極化激元器件奠定了堅實的研究基礎。
(左)β-ZnTe(en)0.5的晶體結構及雙光子熒光測試方法示意圖；(中)基于雙光子熒光激發(fā)光譜探測激子激發(fā)態(tài)的基本原理及二維類氫模型；(右)β-ZnTe(en)0.5的雙光子熒光激發(fā)光譜 (DOI:10.1021/jacs.5c15468)
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