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儀表網 研發快訊】近日,東南大學化學化工學院、江蘇省富碳材料與器件工程實驗中心的張袁健教授團隊提出通過分子
電容器介導的時空電子協同策略,成功將二維氮化碳的電化學發光效率提升至商業化基準體系的1480倍。相關成果以“Boosting Electrochemiluminescence of Carbon Nitrides via Molecular Capacitor-Mediated Spatiotemporal Electron Coordination(通過分子電容器介導的時空電子協同提升氮化碳電化學發光效率)”為題在國際知名學術期刊Advanced Science(《先進科學》)在線發表。該研究為高性能電化學發光
傳感器的開發提供了新思路,并在環境污染物檢測中展現出巨大應用潛力。
電化學發光是一種通過電化學反應產生光信號的技術,具有靈敏度高、背景噪聲低和可控性高等優勢,已經廣泛應用于150多種重要疾病(如腫瘤)標志物的臨床診斷。張袁健教授團隊長期致力于發展具有自主知識產權的二維氮化碳新型電化學發光體系,然而與其他電化學發光體系一樣,其電子傳遞與發光過程在時間尺度和空間上不匹配,導致電子要么跑太快沒來得及發光就溜走,要么反應節奏慢半拍,發光效率低下。
張袁健教授團隊受自然界光合作用啟發,提出通過在氮化碳材料中引入氮空位(N-vacancies)和氰基終端(–C≡N)作為“分子電容器”,如同給電子建了個“臨時中轉站”:一方面,“中轉站”能把電子“關”在里面(空間協同),讓它們更容易碰面、結合發光;另一方面,“中轉站”還能調節電子的運動節奏(時間協同),讓電子傳輸、電極反應這兩個“步驟”不再“各忙各的”,而是精準配合,減少效能。該策略有效調控了電子的捕獲、積累與釋放過程,實現了電子在空間和時間上的協同作用。最終,氮化碳的電化學發光效率提升了高達100倍,達到商業化基準體系的1480倍。該研究進一步以環境污染物亞硝酸根的檢測為概念性應用,構建可視化電化學發光傳感器。基于“分子電容器”的氮化碳傳感器檢測靈敏度和線性范圍提升3個數量級,檢測限低至24.2×10-15摩爾每升。
該工作首次通過“分子電容器”策略實現電化學發光過程電子行為的時空協同調控,為高效電化學發光物質的設計提供了新范式,同時也有望拓展至其他光電轉換體系,為高靈敏生物傳感、能源轉換等技術的發展提供理論和實驗基礎。
本工作的第一作者為東南大學化學化工學院碩士生項玲玲,張袁健教授和沈艷飛教授為共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金和國家重點研發計劃項目的資助。
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