【儀表網 研發快訊】近日，中國科學技術大學蔣彬教授課題組在發展場誘導的原子神經網絡力場研究方面取得重要進展。研究成果以“描述原子體系對于外場響應的通用機器學習力場(Universal machine learning for the response of atomistic systems to external fields)”為題，于2023年10月12日發表在《自然通訊》(Nature Communications)上。
原子模擬是人們在微觀層面理解復雜化學、生物和材料體系的光譜、反應動力學以及能量和電荷轉移過程的關鍵工具，其關鍵要素是精確且高效的高維勢能面(即力場)。近年來，基于精確的原子中心的機器學習相互作用勢進行高效、準確的分子模擬已經成為一種常用的做法。然而，這些模型通常是用于描述孤立體系，將能量僅視為原子坐標和原子種類的函數，無法表達外場與體系之間的相互作用。外場可以通過與原子、分子或固體材料的相互作用來引發體系的電子極化，自旋極化以及空間取向的變化。這為改變化學結構、控制材料的相變、精確操縱催化反應中的化學反應性和選擇性提供了一個重要的工具。因此，我們亟需開發正確描述外場與體系相互作用的機器學習模型，以實現外場下復雜反應的精確且高效的模擬。
蔣彬教授的課題組長期以來一直致力于高精度機器學習力場方法的研究。受到量子化學中原子軌道線性組合為分子軌道的概念啟發，研究人員提出了遞歸嵌入原子電子密度描述符，再將外場視為虛擬的原子(如圖1)，引入場依賴的原子軌道與基于坐標的原子軌道線性組合來得到對稱性適配的場依賴嵌入電荷密度，從而發展出了場誘導的對稱性匹配的遞歸嵌入原子神經網絡方法(FIREANN)。該方法能夠將偶極矩、極化率等各種響應性質與外場依賴的能量變化精確的關聯起來，適用于外場存在下的分子和周期性體系的光譜和動力學模擬。特別值得一提的是，對于周期性體系，這一模型只需訓練原子力數據能克服周期性體系內在的極化多值問題。通過甲基乙酰胺和液態水的動力學模擬結果(如圖2和圖3)，驗證了這一模型在強外場條件下對各種復雜體系高效建模的能力。
這項研究工作將物理概念與機器學習描述符相關聯，為發展更通用的機器學習模型提供了新的思路。
圖1：場誘導遞歸嵌入原子神經網絡模型示意圖
圖2：甲基乙酰胺分子的振動光譜
圖3：液態水的紅外光譜
張耀龍為該論文的第一作者，蔣彬教授為通訊作者。該工作得到了中國科學院戰略性先導科技專項、量子科學與技術創新項目、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊、基金委創新群體、重點項目等基金的資助。(化學與材料科學學院、精準智能化學重點實驗室、科研部)
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