【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】 近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所能源催化轉(zhuǎn)化全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室納米與界面催化研究中心(502組群)包信和院士、傅強(qiáng)研究員團(tuán)隊(duì)在氧化物-氧化物界面催化研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)鉻酸鋅(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的單分散氧化鋅(ZnOX)物種是催化合成氣轉(zhuǎn)化制低碳烯烴的關(guān)鍵活性位點(diǎn)。
氧化物-分子篩(OXZEO)雙功能催化劑可將合成氣直接轉(zhuǎn)化為低碳烯烴等高值化學(xué)品，并突破了費(fèi)托合成的產(chǎn)物分布限制。盡管ZnCrOx被認(rèn)為是該過程的最佳氧化物催化劑，但由于這類復(fù)合氧化物所具有的復(fù)雜表面和界面結(jié)構(gòu)，對(duì)于氧化物催化活性位點(diǎn)的微觀理解和定向構(gòu)建仍面臨挑戰(zhàn)。精準(zhǔn)構(gòu)建氧化物表界面結(jié)構(gòu)、探究結(jié)構(gòu)與催化性能之間關(guān)系、揭示其催化作用機(jī)制等具有重要意義。
包信和、傅強(qiáng)團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于氧化物催化體系中界面限域效應(yīng)的研究，發(fā)現(xiàn)在氧化物/金屬界面體系(Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；ACS Nano，2017；PNAS, 2022；JACS，2022)和氧化物/氧化物界面體系(JACS，2023；JACS，2024；JACS，2025)中，界面限域效應(yīng)可以形成和穩(wěn)定單分散、亞穩(wěn)態(tài)、高活性氧化物納米結(jié)構(gòu)。
本工作中，團(tuán)隊(duì)利用合成氣處理ZnO顆粒與ZnCr2O4尖晶石顆粒混合物，通過還原-蒸發(fā)-錨定機(jī)制，將ZnO物種有效分散在ZnCr2O4尖晶石表面，形成單分散ZnOx物種(ZnCr2O4@ZnOx)。原位表征和催化反應(yīng)結(jié)果表明，一氧化碳(CO)轉(zhuǎn)化率和表面單分散ZnOx負(fù)載量呈良好的線性關(guān)聯(lián)，證實(shí)了ZnCr2O4表面ZnOx蓋層是高效活化氫氣(H2)和CO的活性結(jié)構(gòu)。此外，ZnOx蓋層被有效限域在ZnCr2O4尖晶石表面，不僅抑制了反應(yīng)過程中活性Zn的遷移流失，還在100小時(shí)的測(cè)試中表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性，證實(shí)了尖晶石載體與ZnOx蓋層之間的界面限域效應(yīng)。
相關(guān)研究成果以“ZnOx Overlayer Confined on ZnCr2O4 Spinel for Direct Syngas Conversion to Light Olefins”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該成果的第一作者是我所與中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生馮小輝。該研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院碳中和光子科學(xué)中心等項(xiàng)目的資助。
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