【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，深圳校區(qū)前沿學(xué)部理學(xué)院何自開、醫(yī)工學(xué)院趙恩貴團隊在構(gòu)建穩(wěn)定型有機離子自由基體類光功能材料領(lǐng)域取得新進展。基于混合價化合物的設(shè)計理念，研究團隊成功構(gòu)筑了一類具有超高穩(wěn)定性的三芳胺陽離子自由基體系，該體系通過分子內(nèi)價間電荷轉(zhuǎn)移(IVCT)過程能夠高效吸收全太陽光譜。該研究成果以《高穩(wěn)定型太陽光譜全吸收的有機陽離子自由基》(Robust organic radical cations with near-unity absorption across solar spectrum)為題發(fā)表于《自然通訊》，并被選為期刊亮點論文(Editors’Highlights)。
有機雙線態(tài)自由基因其開殼層電子結(jié)構(gòu)而備受關(guān)注。未成對電子能夠賦予材料獨特的光、電、磁特性，使其在光電器件、生物傳感診療以及太陽能高效利用等領(lǐng)域具備廣闊應(yīng)用前景。然而，自由基的高反應(yīng)活性使其合成和實際應(yīng)用面臨挑戰(zhàn)。已報道的穩(wěn)定自由基體系種類十分有限，嚴(yán)重制約了其實際應(yīng)用的拓展(ChemPhotoChem, 2024, 8, e202300101)。為應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，何自開、趙恩貴團隊圍繞三芳基環(huán)繞的單中心碳(Angew. Chem. Int. Ed., 2025, 64, e202414406)、氮(Small, 2025, 2503981)、磷(Chem. Sci., 2023, 14, 1871)等結(jié)構(gòu)展開研究工作，利用原位光照和氧化還原策略構(gòu)筑新型陽離子有機自由基光功能材料，并積極探索其實際應(yīng)用前景。
利用該體系介導(dǎo)的光熱轉(zhuǎn)換實現(xiàn)太陽能驅(qū)動水蒸發(fā)，研究團隊通過滴注法將2•+SbF6?負(fù)載在內(nèi)部具有豐富毛細(xì)結(jié)構(gòu)的纖維素紙作為支撐材料，構(gòu)建了界面蒸發(fā)體系。在1個太陽光強照射條件下，該體系的平衡溫度可達到84.3攝氏度，太陽能驅(qū)動的水蒸發(fā)效率高達97.2%(圖1)。此外，該體系還在實際海水淡化實驗中展現(xiàn)出良好效果，進一步驗證了其應(yīng)用潛力(圖1)。這項研究通過合理的分子設(shè)計，成功地制備了高穩(wěn)定性的三芳胺陽離子自由基體系，并揭示了其穩(wěn)定性與分子結(jié)構(gòu)及電子特性之間的內(nèi)在聯(lián)系。該體系通過分子內(nèi)價間電荷轉(zhuǎn)移(IVCT)過程實現(xiàn)了對太陽光譜的全吸收，并通過高效的太陽能光熱轉(zhuǎn)換，在海水淡化中展現(xiàn)出良好應(yīng)用效果。研究成果為構(gòu)建穩(wěn)定型有機自由基體系及開發(fā)高效太陽能光熱轉(zhuǎn)換材料提供了重要的理論指導(dǎo)和實踐參考。
圖1：(a)空白纖維素紙和負(fù)載2•+SbF6?的界面蒸發(fā)體系在模擬太陽光照射下的光熱轉(zhuǎn)換行為，插圖為相應(yīng)的紅外熱成像圖；(b)純水、空白纖維素紙、氧化石墨烯和負(fù)載2•+SbF6?的界面蒸發(fā)體系的水蒸發(fā)曲線；(c)已報道的太陽能驅(qū)動水蒸發(fā)材料的太陽能蒸汽轉(zhuǎn)換效率；(d)海水在太陽能脫鹽前(藍色)和脫鹽后(綠色)的離子濃度變化。
深圳校區(qū)為論文第一完成單位。深圳校區(qū)博士研究生張帥為論文第一作者，何自開、趙恩貴為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金、深圳市科技計劃等項目支持，同時得到深圳校區(qū)張倩教授、曹峰教授團隊支持。
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