【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】鈣鈦礦材料因其優(yōu)異的光電性能，如強(qiáng)吸收系數(shù)、可調(diào)帶隙、可溶液加工性以及高缺陷容忍度等，正引領(lǐng)半導(dǎo)體技術(shù)的新一輪革新。尤其在發(fā)光應(yīng)用方面，鈣鈦礦發(fā)光二極管(PeLED)在紅光和綠光區(qū)域已實(shí)現(xiàn)超過(guò)30%的外量子效率(EQE)。然而，高效且穩(wěn)定的藍(lán)光PeLED發(fā)展仍顯著滯后，成為制約其全彩顯示與照明技術(shù)應(yīng)用的關(guān)鍵瓶頸。在眾多技術(shù)路線中，低維(尤其是準(zhǔn)二維)鈣鈦礦被視為實(shí)現(xiàn)高效藍(lán)光發(fā)射的理想體系，而其中有機(jī)間隔物的理性設(shè)計(jì)與性能調(diào)控起著決定性作用。
針對(duì)這一前沿難題，吳朝新教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)系統(tǒng)性的“有機(jī)間隔物功能化”工程，在調(diào)控藍(lán)光準(zhǔn)二維全溴鈣鈦礦光電性能過(guò)程中，揭示了光致發(fā)光(PL)與電致發(fā)光(EL)性能的“差異化調(diào)控”現(xiàn)象。研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成了一系列具有不同共軛程度與氟取代基的新型炔類(lèi)銨鹽(苯丙炔溴化銨PPYABr，單氟代苯丙炔溴化銨FPPYABr，三氟代溴化銨3FPPYABr)，并與傳統(tǒng)的非共軛苯乙基溴化銨(PEABr)以及低共軛苯丙烯溴化銨(PPABr)進(jìn)行了系統(tǒng)對(duì)比。研究發(fā)現(xiàn)，隨著間隔物從PEABr逐步演進(jìn)至3FPPYABr，分子共軛性與偶極矩不斷增強(qiáng)，對(duì)鈣鈦礦的PL和EL性能產(chǎn)生了顯著不同的影響：EL性能隨著功能化程度線性提升，基于最優(yōu)間隔物3FPPYABr的藍(lán)光PeLED實(shí)現(xiàn)了12.26%的EQE，遠(yuǎn)優(yōu)于參照器件的5.22%。這一突破主要得益于功能化間隔物帶來(lái)的缺陷鈍化、薄膜形貌優(yōu)化及能級(jí)排列改善，特別是顯著增強(qiáng)了載流子(尤其是電子)的注入與傳輸能力。值得關(guān)注的是，PL性能并未同步提升，而是呈現(xiàn)先下降后回升的“V型”變化趨勢(shì)。該現(xiàn)象主要源于相分布變化：共軛增強(qiáng)促進(jìn)了低激子結(jié)合能三維相的生長(zhǎng)，從而抑制了輻射復(fù)合；而后續(xù)氟化工程則有效優(yōu)化了相分布，恢復(fù)發(fā)光性能。該研究明確了偶極矩與官能團(tuán)在調(diào)控光電性能中的不同作用，打破了“光學(xué)與電學(xué)性能必須同步優(yōu)化”的傳統(tǒng)觀念，實(shí)現(xiàn)了二者的分路徑精細(xì)調(diào)控。這一發(fā)現(xiàn)為準(zhǔn)二維鈣鈦礦中有機(jī)間隔物的理性設(shè)計(jì)提供了重要的構(gòu)效關(guān)系與理論指導(dǎo)。
該工作以《通過(guò)間隔物共軛和氟化實(shí)現(xiàn)天藍(lán)光準(zhǔn)二維鈣鈦礦的差異化光電調(diào)節(jié)》(Divergent Optoelectronic Tuning in Sky-Blue Quasi-2D Perovskites via Spacers Conjugation and Fluorination)為題，近期發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)期刊《先進(jìn)功能材料》(Advanced Functional Materials)。課題組博士生賀帥旗為第一作者，袁方副教授和吳朝新教授為共同通訊作者。西安交通大學(xué)為第一作者單位和通訊作者單位。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)研究計(jì)劃、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的資助，論文測(cè)試表征得到了西安交通大學(xué)大型儀器設(shè)備共享測(cè)試中心的支持。吳朝新教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事新型功能材料的“電-光”與“光-電”物理機(jī)制及其器件應(yīng)用如發(fā)光二極管、太陽(yáng)能電池、光電探測(cè)器等方面的研究。
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