【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院前沿化學(xué)研究院物質(zhì)創(chuàng)制與能量轉(zhuǎn)換科學(xué)研究中心李國興教授團(tuán)隊(duì)在高性能二次電池方面取得系列進(jìn)展。研究結(jié)果發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie International Edition(影響因子：16.9)、ACS Energy Letters(影響因子：18.2)、Advanced Functional Materials (影響因子：19)、Energy Storage Materials(影響因子：20.2)。
圖1. TPEs的形成過程及其特性。
固態(tài)聚合物電解質(zhì)雖具柔韌性與安全性，但其室溫離子電導(dǎo)率和遷移數(shù)較低，限制了實(shí)際應(yīng)用。近日，研究團(tuán)隊(duì)通過引入圖靈結(jié)構(gòu)，開發(fā)出一種新型可回收?qǐng)D靈結(jié)構(gòu)聚合物電解質(zhì)(TPE)。該結(jié)構(gòu)通過溶劑蒸發(fā)與氫鍵協(xié)同作用，在反應(yīng)-擴(kuò)散不平衡條件下原位形成，為鋰離子提供了快速傳導(dǎo)通道與自富集區(qū)域，實(shí)現(xiàn)三維滲流傳導(dǎo)，顯著降低遷移能壘，從而提升離子電導(dǎo)率與遷移數(shù)。TPE在多種固態(tài)電池體系和寬溫域下均表現(xiàn)出穩(wěn)定循環(huán)性能，并兼具可回收、熱穩(wěn)定、柔韌、自愈合及阻燃等優(yōu)點(diǎn)，保障了長(zhǎng)期使用的安全性與可靠性。該研究證明了圖靈結(jié)構(gòu)在儲(chǔ)能領(lǐng)域的普適性，為發(fā)展高安全、長(zhǎng)壽命固態(tài)電池提供了新途徑。成果以“Recyclable Turing-Structured Polymer Electrolytes for Sustainable Solid-State Batteries”為題發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.。
圖2. 基于陰離子-π相互作用構(gòu)筑富含陰離子的IHP。
近期，研究團(tuán)隊(duì)還首次提出基于“陰離子-π作用”調(diào)控電極界面的策略，研究了陰離子-π相互作用對(duì)內(nèi)赫姆霍茲層(IHP)、電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)及SEI膜的影響，在無負(fù)極鋰金屬電池中展現(xiàn)出較好的電化學(xué)性能。該研究提出基于陰離子-π作用的電極界面調(diào)控策略具有較好的普適性，在多種二次電池體系(快充電池、固態(tài)電池、Li/Na/Zn/Mg離子電池等)中均具有很好的應(yīng)用潛力(Angew. Chem. Int. Ed.2025, 64, e202412955)。
圖3. 新型添加劑誘導(dǎo)構(gòu)筑分子/離子錨定電極界面。
此外，研究團(tuán)隊(duì)通過精準(zhǔn)的分子/離子錨定策略，使用一種新型的電解液添加劑(2-(三氟甲氧基)苯硼酸，2-FMPBA)，成功實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的4.8 V高電壓快充鋰金屬電池。2-FMPBA添加劑可有現(xiàn)在正極分解，形成一種含LiF、LixPOyF和BxOy成分的保護(hù)性正極電解液界面(CEI)層，可有效抑制了過渡金屬溶解和氣體釋放，從而在4.8 V高電壓下實(shí)現(xiàn)了超穩(wěn)定的三元NCM622基快充鋰金屬電池。這項(xiàng)工作充分彰顯了簡(jiǎn)單電解液添加劑策略的巨大潛力，它可同時(shí)穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極、增強(qiáng)超高電壓下正極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，并實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的快充性能。(ACS Energy Lett. 2025, 10, 779–787)。
研究團(tuán)隊(duì)還設(shè)計(jì)了一種自組裝四鋰羧基卟啉超分子負(fù)極(SA-TCPP-Li)，其通過π-π堆積與鋰鍵協(xié)同作用構(gòu)建出有序、可自擴(kuò)張的離子通道，并誘發(fā)界面電動(dòng)效應(yīng)(表面電傳導(dǎo)+電滲流)，顯著提高了鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)。此外，其大量離域的π電子和有序的鋰羧酸基團(tuán)促進(jìn)了陰離子分解，形成富含鋰氟的固體電解質(zhì)界面，同步降低體相與界面輸運(yùn)阻力，最終獲得了兼具高容量、極速充電與長(zhǎng)壽命的鋰離子電池負(fù)極(Energy Storage Mater. 2025, 82, 104593)。
以上研究成果，山東大學(xué)均為第一完成單位，李國興教授為通訊作者。李國興教授長(zhǎng)期從事高性能可充電電池、儲(chǔ)能材料、石墨炔基材料的研究和開發(fā)。相關(guān)研究成果已發(fā)表在Nat. Energy,Nat. Commun.,Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Mater.,J. Am. Chem. Soc.,Adv. Energy Mater.,Adv. Funct. Mater.,ACS Nano,ACS Energy Lett.等國際學(xué)術(shù)期刊。研究成果得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、山東省泰山學(xué)者計(jì)劃、山東大學(xué)杰出中青年學(xué)者等多個(gè)項(xiàng)目的資助。
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