【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】固態(tài)鋰金屬電池因其高能量密度和優(yōu)異安全性，被視為下一代儲能技術(shù)的理想選擇。然而，固態(tài)組分內(nèi)部以及跨組分的緩慢電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)，嚴重制約了其實際能量密度、倍率性能以及循環(huán)壽命。因此，揭示“結(jié)構(gòu)-電荷傳輸-性能“之間的內(nèi)在聯(lián)系，并通過結(jié)構(gòu)調(diào)控改善異質(zhì)固態(tài)體系的電荷傳輸動力學(xué)，成為推動固態(tài)電池走向?qū)嵱没年P(guān)鍵。
近期，青島能源所固態(tài)能源系統(tǒng)技術(shù)中心系統(tǒng)梳理了固態(tài)鋰電池中電極、電解質(zhì)和電池三個層級結(jié)構(gòu)調(diào)控的研究進展，深入剖析了各層級結(jié)構(gòu)調(diào)控的關(guān)鍵影響因素及調(diào)控原理，并對各類結(jié)構(gòu)優(yōu)化策略在提升離子傳輸方面的增益效果與局限性進行了全面評估與對比。最后展望了未來實現(xiàn)快速電荷傳輸動力學(xué)的多層級結(jié)構(gòu)調(diào)控路徑，為發(fā)展下一代高性能無機固態(tài)鋰金屬電池提供了廣泛適用的設(shè)計原則。
圖1 實用化電池中通過多層級結(jié)構(gòu)調(diào)控實現(xiàn)快離子傳輸示意圖
對于復(fù)合正極，可通過成分工程精確調(diào)控活性材料、固體電解質(zhì)、導(dǎo)電劑與粘結(jié)劑的比例，構(gòu)建連續(xù)且高效的離子/電子傳輸網(wǎng)絡(luò)，在保障傳輸效率的同時，最大化活性物質(zhì)質(zhì)量；通過尺寸工程優(yōu)化活性材料和固體電解質(zhì)的顆粒尺寸及其比例，可以縮短電荷傳輸路徑；而梯度設(shè)計則能在厚電極中主動匹配鋰離子通量分布，協(xié)同提升活性材料的負載量與利用率。
在固體電解質(zhì)方面，結(jié)構(gòu)調(diào)控策略涵蓋無機固體電解質(zhì)和復(fù)合固體電解質(zhì)兩大體系。無機固體電解質(zhì)需從微觀摻雜、缺陷調(diào)控到宏觀致密化工藝的多尺度協(xié)同優(yōu)化，保證快速的鋰離子遷移。復(fù)合固體電解質(zhì)則通過有機-無機材料的優(yōu)勢互補，并結(jié)合從零維顆粒到三維骨架的填料結(jié)構(gòu)設(shè)計，實現(xiàn)離子電導(dǎo)率的顯著躍升。
電池整體結(jié)構(gòu)的優(yōu)化和設(shè)計同樣至關(guān)重要。電解質(zhì)層的減薄可大幅降低離子傳輸阻力，是實現(xiàn)電池高能量密度和高倍率的關(guān)鍵路徑；通過引入緩沖層、電解質(zhì)滲透以及多層電解質(zhì)設(shè)計能有效改善界面鋰離子傳輸；電極/電解質(zhì)的三維一體化集成，可大幅增加界面接觸面積、縮短離子遷移路徑，從而實現(xiàn)電荷傳輸與電化學(xué)反應(yīng)的高效協(xié)同。
展望未來，結(jié)構(gòu)調(diào)控將朝四大方向演進：1.結(jié)合機器學(xué)習(xí)與多物理場建模，從單因素分析轉(zhuǎn)向多尺度結(jié)構(gòu)協(xié)同設(shè)計；2.系統(tǒng)揭示電極結(jié)構(gòu)關(guān)鍵參數(shù)及傳輸特性與電池性能指標(biāo)之間的定量關(guān)系，建立高負載電極的定量化設(shè)計準(zhǔn)則；3.創(chuàng)新實用化固體電解質(zhì)的研究范式，結(jié)合高通量計算解決超薄電解質(zhì)膜的材料體系開發(fā)、溶劑選擇、漿料流變學(xué)調(diào)控等問題；4.建立電極與固體電解質(zhì)界面兼容性的量化評價體系，實現(xiàn)從定性分析向定量分析的轉(zhuǎn)變。
該綜述以“Multi-level structural modulation enables fast lithium-ion transport in inorganic solid-state batteries”為題，近日發(fā)表于行業(yè)頂尖雜志Chemical Society Reviews。由固態(tài)能源系統(tǒng)技術(shù)中心崔光磊研究員、馬君研究員、韓鵬獻正高級工程師共同指導(dǎo)完成，博士研究生黃天鵬為論文第一作者。此項工作得到國家重點研發(fā)計劃等項目的支持。(文/圖 黃天鵬、馬君)
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