【儀表網 研發快訊】固態鋰電池正在成為產業和科研拓展高性能鋰電池的熱點方向。與液態鋰電池相比，固態鋰電池關鍵要突破的是固態鋰的快離子導體隔膜。這需要發展新的研發范式來加快開發這類新型的高性能材料。北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授團隊多年來致力于AI4S 和材料基因組學方法學的研發，將圖論數學與結構化學融合，自主創建了基于圖論的結構化學研究方法(Science China Chemistry, 2019, DOI: 10.1007/s11426-019-9502-5; National Science Review, 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac028)。近日，潘鋒教授團隊將該方法結合AI進一步拓展至鋰電池固態電池快離子導體材料的研究中，發展了通過基于子圖同構匹配的數學方法，從自主開發的基于圖論結構化學方法建立的晶體結構大數據中快速挖掘出具有高鋰離子電導率的無機晶體材料。該方法可以顯著縮小潛在快離子導體材料的搜索范圍，從而減小高通量計算所需的成本，為實現鋰電池固態電解質材料的快速高效篩選開辟了一條新的途徑。相關研究成果以“Rapid Mining of Fast Ion Conductors via Subgraph Isomorphism Matching”為題，發表于《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 27, 18535–18543)。
擁有相似結構的兩種材料往往也擁有某些相似的物理化學性質。基于此，我們可將已知性能優良的一種材料作為原型，通過尋找與該原型材料結構相近的其他化合物來縮小材料搜索范圍，從中挖掘可能的高性能新材料。由于無機晶體材料的離子傳導性能與材料中骨架原子所構成的空間結構有著密不可分的聯系，因此，通過分析不同材料間這種空間結構的相似性，可以幫助我們快速鎖定潛在的快離子導體材料，從而避免進行大范圍、高通量的實驗或計算研究。
對于無機晶體材料，傳統的結構相似性判斷方法一般依賴于材料結構的空間對稱性、原子配位數和Wyckoff位置等等。這些方法的缺點在于沒有依據材料的微觀局域原子環境進行定量評估，且篩選標準通常具有一定的主觀性。對此，深研院潘鋒/李舜寧團隊開發了一套基于圖論的材料結構相似度判別算法，該方法能夠準確描述材料局部范圍內的原子間拓撲連接關系，并通過子圖同構匹配來客觀評估兩種化合物的結構相似性，而無需人為設定經驗性的閾值。該方法的核心點在于圖距離為3的子圖可以包含一種關鍵的結構信息：材料中配位多面體(即材料的結構基元)之間的空間連接關系。通過該子圖表示之間的雙射關系可以判定兩種材料具有相似的局域原子結構，因而離子在晶格中傳輸時的孔道環境也會具有較高的相似性。
文章以NASICON相LiTi2(PO4)3固態電解質材料為原型，透過上述子圖同構匹配方法從無機材料晶體結構數據庫中成功搜索出四種材料結構，這些結構都擁有與原型材料十分相似的局域原子環境。通過第一性原理計算證明了這四種結構對應的鋰離子遷移能壘十分接近原型材料的數值，并進一步通過分析這四種結構與原型結構間的差異，發現了鋰配位多面體的畸變以及過渡態鞍點位置與XO4四面體之間的距離是影響鋰離子遷移能壘的兩個重要因素。
圖1 (a) 子圖同構匹配流程圖；(b) 四種與LiTi2(PO4)3參考結構相似的結構類型所對應的局域原子環境及其子圖表示
研究團隊應用這套材料搜索方法，從數據庫的54萬余種無機化合物中快速找到了104種潛在的快離子導體材料。進一步通過第一性原理計算方法準確獲得了材料的離子電導率、電子電導率和電化學穩定窗口，從104種候選材料中找到了13種適用于鋰電池固態電解質的新材料，其中若干材料的離子電導率超過1 mS/cm且電化學穩定窗口超過1.5 V。上述結果表明，基于圖論的無機材料結構研究方法可以顯著提升對快離子導體材料篩選與設計的效率，為實現從原子尺度探索材料構效關系并開發新型固態鋰電池材料提供了一個有力的工具。
圖2 從無機晶體材料數據庫中挖掘得到的固態電解質材料
北京大學深圳研究生院新材料學院博士研究生張文韜為該論文的第一作者，李舜寧和潘鋒為通訊作者。該研究得到廣東省重點實驗室、軟科學研究計劃項目和廣東省自然科學基金的支持。
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