【儀表網 研發快訊】近日，四川大學化學工程學院吉俊懿教授團隊在《Advanced Functional Materials》期刊發表了關于硝酸根還原高性能串聯電催化劑設計的研究論文“Spatially Separated Ag@Cu3N Tandem Electrocatalyst with High Nitrate-to-Ammonia Selectivity via Decoupled Deoxygenation-Hydrogenation Pathway”。我校為論文唯一通訊單位，化學工程學院碩士研究生董浩輝為論文第一作者，化學工程學院吉俊懿教授和田文高級實驗師為論文共同通訊作者。
氨(NH3)作為現代社會最重要的化學品之一，是化肥、藥品和各種工業過程的關鍵原料，傳統的哈伯法制氨工藝條件苛刻、能耗大、產生CO2排放。同時，含氮肥料的使用及其相關代謝物導致水體硝酸根(NO3?)污染，對人類健康和生態系統構成嚴重威脅。電化學硝酸根還原反應(NO3RR)為可持續合成綠氨與環境修復提供了擁有雙重效應的途徑，但由于復雜的多電子轉移過程及存在競爭性反應路徑，同時實現高活性和高選擇性仍具挑戰。
該研究設計了一種空間分離的串聯式電催化劑，由銀納米顆粒負載于富含氮空位的氮化銅納米線陣列表面構成(Ag@Cu3N/CF)，該串聯催化劑能夠實現高效硝酸鹽還原反應。受益于銀納米顆粒/氮化銅異質結構間的協同效應，Ag@Cu3N/CF在?0.3 V(vs. RHE)電勢下表現出卓越的氨產率(1.91 mmol h?1cm?2)和高達95.9%的法拉第效率，顯著優于單一組分催化劑及近期報道的高水平電催化劑。機理研究表明，該催化劑遵循串聯催化路徑：Ag位點促進初始脫氧過程(NO3?→NO2?)，而富含空位的氮化銅位點則優化后續加氫反應(NO3?→NH3)。這種分層且緊密耦合的串聯式電催化劑設計有效解耦了硝酸鹽多步還原至氨過程中的矛盾性需求，從而實現高效的反應物/中間體吸附轉化效率并最大程度抑制副反應。此外，基于該催化劑構建的水系鋅?硝酸鹽電池獲得了1.081 V的開路電壓、12.08 mW cm?2的最大功率密度及超過30 h的優異循環穩定性。本研究為串聯電催化劑設計與吸附-反應行為調控提供了新見解，并為可持續氨合成與環境應用建立了新策略。
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