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          摘要廈門大學材料學院研究團隊提出一種集成贗電容動力學與親鈉特性的碳宿主設計策略。通過一步原位自組裝方法,將正交相Nb2O5均勻錨定于無定形碳納米管表面得到TNO@aCNTs,實現對鈉形核行為的持續調控。

            【儀表網 研發快訊】近日,廈門大學材料學院王鳴生、程勇團隊在無負極鈉金屬電池研究方向取得重要進展,相關研究成果以“Sodiophilic Hosts with Pseudocapacitive Kinetics for Robust Anode-Free Sodium Metal Batteries”為題發表于Angewandte Chemie-International Edition。
           
            無負極鈉金屬電池(AFSMBs)因其高理論能量密度與簡化制造流程而備受關注,但受限于無預置鈉負極的體系特征,其對鈉沉積均勻性與界面穩定性提出了更為嚴苛的要求。采用碳基宿主修飾集流體是當前應對上述挑戰的主流策略之一,然而碳材料本征親鈉性不足且界面穩定性有限,仍在一定程度上制約性能提升。盡管在碳基宿主中引入合金/轉化型活性位點可有效誘導鈉形核,但其在反復沉積/剝離過程中易發生劇烈體積變化,導致結構粉化與活性衰減;尤其在無負極體系中,鈉的完全剝離使活性位點周期性暴露,進一步加劇結構與界面失穩。此外,過強的鈉-位點相互作用通常伴隨遲緩的脫附動力學,而復雜的制備工藝亦限制了其規模化應用。因此,構筑兼具界面穩定性、快速動力學與可規模制造性的碳基宿主,是推動AFSMBs走向實用化的關鍵。
           
            有鑒于此,研究團隊提出一種集成贗電容動力學與親鈉特性的碳宿主設計策略。通過一步原位自組裝方法,將正交相Nb2O5均勻錨定于無定形碳納米管表面得到TNO@aCNTs,實現對鈉形核行為的持續調控。結果表明,TNO活性位點通過可逆表面氧化還原反應促進鈉形核,在保持結構穩定的同時有效降低活性鈉損耗并加速離子傳輸,從而誘導均勻可逆的鈉沉積行為。受益于此,TNO@aCNTs在(8 mA cm-2/4 mAh cm-2)下循環800次仍保持99.98%的平均庫侖效率,對稱電池循環壽命超過900 h。進一步地,匹配高面載量磷酸釩鈉正極(15/30 mg cm-2)的全電池及軟包電池均展現出優異的能量密度、倍率性能與循環穩定性。此外,該策略具備單次數十克級并可放大至千克級的制備能力,同時可拓展至TiO2、V2O5等多種贗電容材料體系,為構筑高能實用化無負極金屬電池提供了一種通用設計框架。
           
            廈門大學材料學院為本論文唯一完成單位,第一作者為材料學院2023級碩士研究生李成林,2024級碩士研究生唐藝洋、2022級碩士研究生王旭誠提供了協助,本研究由材料學院王鳴生教授與程勇助理教授共同指導。本工作得到了國家自然科學基金(22509168、52172240)、中央高校基本科研業務費專項資金(20720240071、20720230043)、福建省自然科學基金(2024J08015)、廈門市自然科學基金(3502Z202473001)、中國博士后科學基金(2022M712655)以及廣東省基礎與應用基礎研究基金(2026A1515012347)的資助。

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