【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所能源催化轉(zhuǎn)化全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室碳基資源電催化轉(zhuǎn)化研究組(523組)包信和院士、高敦峰研究員團(tuán)隊(duì)，在煤基乙炔制乙烯研究方面取得新進(jìn)展，通過(guò)調(diào)控催化劑顆粒間傳質(zhì)，提高了乙炔電催化半加氫反應(yīng)性能，實(shí)現(xiàn)了安培級(jí)電流密度下的乙烯電合成。
乙烯是一種重要的基礎(chǔ)化工原料，目前主要通過(guò)石油烴的蒸汽裂解工藝生產(chǎn)。鑒于我國(guó)富煤少油的能源資源稟賦特征，近年來(lái)煤基乙炔制乙烯成為一條重要的非石油路線。由可再生能源驅(qū)動(dòng)、以水為氫源的乙炔電催化半加氫制乙烯過(guò)程具有反應(yīng)條件溫和、低碳排放等優(yōu)勢(shì)，但仍存在反應(yīng)過(guò)電位高、乙烯生成速率和選擇性較低等瓶頸問(wèn)題。當(dāng)前，研究主要集中在催化活性結(jié)構(gòu)的調(diào)控上，而介觀尺度上的傳質(zhì)效應(yīng)經(jīng)常被忽視。
在本工作中，團(tuán)隊(duì)通過(guò)定量分析揭示了氣體擴(kuò)散電極催化劑層中顆粒間傳質(zhì)的關(guān)鍵作用。增加銅立方體的平均顆粒間距離(interparticle distance)可提升乙炔電催化半加氫制乙烯性能。當(dāng)銅立方體電極的平均顆粒間距離增加至265 nm時(shí)，在堿性膜電極電解器中實(shí)現(xiàn)了97.4%的乙烯法拉第效率和1.5 A cm−2的乙烯分電流密度。電化學(xué)阻抗譜、工況拉曼光譜和有限元模擬結(jié)果表明，增加銅立方體顆粒間距離能有效促進(jìn)顆粒間乙炔和乙烯的傳質(zhì)，加速乙炔吸附和乙烯脫附過(guò)程，從而實(shí)現(xiàn)高效的乙烯電合成。本研究表明，未來(lái)高效電催化體系的理性設(shè)計(jì)需要充分考慮介觀尺度上傳質(zhì)的影響。
相關(guān)研究成果以“Ethylene Electrosynthesis from Acetylene at Ampere-Level Current Density via Promoting Interparticle Mass Transport”為題，于近日發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者是我所523組博士研究生閆傳傳。上述工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院B類先導(dǎo)專項(xiàng)“能源電催化的動(dòng)態(tài)解析與智能設(shè)計(jì)”、遼寧濱海實(shí)驗(yàn)室、遼寧省興遼英才計(jì)劃、大連市杰出青年科技人才支持計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。
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